模拟真的能在原子尺度上代表真实世界吗?

材料的联合实验与计算研究

材料联合实验与计算研究的图示。这项研究使用了先进的光子源(上面板)和Argonne领先计算设备(下面板)。该团队研究了界面的原子结构,这在材料中是普遍存在的。图片来源:伊曼纽尔·吉吉,加州大学圣地亚哥分校

多学科研究团队开发用于验证计算机模拟的新策略。

计算机模拟在加速绿色能源技术的分子工程方面有着巨大的希望,如电能储存和太阳能使用的新系统,以及从环境中捕获二氧化碳。然而,这些模拟的预测能力取决于有一种方法来确认它们确实描述了真实世界。

这种确认绝非易事。许多假设进入这些模拟的设置。因此,必须使用适当的方法仔细地检查模拟结果验证方案,包括实验测量。

“我们专注于实心/液面界面,因为界面在材料中普遍存在,氧化物和水之间的界面是许多能源应用中的关键。”- Giulia Galli,理论家,在argonne和Argonne的联合预约芝加哥大学

为了解决这一挑战,美国能源部的科学家团队(美国能源部芝加哥大学和加州大学戴维斯分校的阿贡国家实验室开发了一种突破性的验证方案,用于模拟固体(金属氧化物)和液态水之间的界面原子结构。这个团队是由朱利亚·加利(Giulia Galli)和保罗·芬特(Paul Fenter)领导的。加利是一位理论学家,同时在阿贡和芝加哥大学任职。

我们专注于固体/液体界面,因为界面在材料中无处不在,而氧化物和水之间的界面在许多能源应用中是关键。”

迄今为止,大多数验证协议都是为散装材料而设计的,忽略界面,“补充所添加的。我们认为,在现实环境中,表面和界面的原子尺度结构将呈现出一种特别敏感、因此具有挑战性的验证方法。”

他们设计的验证程序使用高分辨率x射线反射率(XR)测量作为协议的实验支柱。团队相比XR在梁线上进行的氧化铝/水界面的测量33.-ID-DArgonne的高级光子源(APS.),通过在Argonne领导计算机计算设施运行高性能计算机模拟(ALCF)。这两个APS.ALCF美国能源部用户设施办公室。

这些测量检测了来自氧化物/水界面的非常高能量X射线束的反射,“Argonne X射线科学部门的物理学家Zhan Zhang说。在梁能量处产生APS.,X射线波长类似于内部距离。这允许研究人员直接探测界面的分子尺度结构。

这使得XR这是一种理想的探针,可以直接获得与模拟类似的实验结果。西北大学,一个argonne访问学生和本文的第一个作者。该团队在模拟时耗尽了模拟ALCF使用Qbox代码,该代码旨在通过基于量子力学的模拟来研究材料和分子的有限温度特性。

我们能够测试该理论的几个近似值,“来自加州大学的Francois Gygi说,戴维斯,部分团队和QBox代码的领导开发人员。团队比较了测量XR强度与从几个模拟结构计算的。他们还研究了x射线是如何从样品不同部分的电子散射出来,从而产生实验观测到的信号的。

团队的努力结果比预期更具挑战性。概述,当我们试图了解采用的正确几何和正确的理论时,它在开始时有点试验和错误,并为我们准确的结果提供了准确的结果,“研究和科学家的共同作者Maria Chan表示at Argonne’s Center for Nanoscale Materials, a美国能源部科学用户设施办公室。然而,我们在理论和实验之间的反复尝试获得了回报,我们能够建立一个健壮的验证协议,现在可以部署到其他接口上。”

验证协议有助于量化模拟的优势和弱点,为将来,为将来提供更准确的固体/液体界面模型的途径,“KENDRA Letchworth-Weaver说。詹姆斯麦迪逊大学助理教授,她开发了预测软件XRArgonne博士后研究期间的模拟信号。

模拟也为我们提供了新的视角XR自己测量。特别地,他们发现这些数据不仅对原子的位置敏感,而且对原子周围的电子分布也敏感原子以微妙和复杂的方式。这些见解将有利于对氧化物/液体界面上的未来实验。

Reference: “Validating first-principles molecular dynamics calculations of oxide/water interfaces with x-ray reflectivity data” by Katherine J. Harmon, Kendra Letchworth-Weaver, Alex P. Gaiduk, Federico Giberti, Francois Gygi, Maria K. Y. Chan, Paul Fenter and Giulia Galli, 16 November 2020,物理评论材料
DOI: 10.1103 / PhysRevMaterials.4.113805

跨学科团队是一部位于Argonne的计算资料中西部综合中心的一部分,这是一个支持的计算材料科学中心美国能源部。这项工作在一篇题为《用x射线反射率数据验证氧化物/水界面的第一性原理分子动力学计算》发表于11月2020的问题物理评论材料。该项目获得了支持的支持美国能源部基本能源科学办公室,实验室指导的研发奖,以及国防部。ALCF计算时间被授予通过美国能源部ascr.领导计算挑战。

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