神秘的有机浮渣提高化学反应效率-发现可以减少制造对环境的影响

溶剂和纳米颗粒形式复合物

伊利诺斯州的研究人员是多机构团队的一员,他们发现溶剂可以自发地与金属纳米粒子发生反应,形成反应性络合物,这可以提高催化剂的性能,同时减少化学制造对环境的影响。经D. Flaherty等人许可转载,《科学》371:6529(2021)。图片来源:Alex Jerez,影像技术集团-贝克曼研究所

化学品制造商经常使用有毒溶剂,如酒精和苯来生产药品和塑料。研究人员正在研究制造这些产品的化学反应中一个以前被忽视和误解的现象。这一发现使我们对催化化学有了新的基本认识,并为将来的实际应用打下了基础,使化学制造更少浪费,更环保。yabovip2021

这项研究由伊利诺伊大学香槟分校研究员大卫·弗莱厄蒂、明尼苏达大学、双子城研究员马修·纽洛克和弗吉尼亚理工大学研究员艾曼·卡里姆领导,研究结果发表在《科学》杂志上。

结合溶剂和金属纳米颗粒加速了许多化学反应,有助于最大限度地提高化学工业的收益率和利润率。然而,研究人员说,许多溶剂有毒,难以安全地处理。水也有效,但它与有机溶剂几乎是高效或可靠的。差异的原因被认为是一些反应物在水中的有限溶解度。然而,实验数据中的多个违规性导致团队实现这些差异的原因尚未完全理解。

为了更好地理解这个过程,研究小组做了一些实验来分析氧气还原为过氧化氢的过程——一组用水,另一组用甲醇,还有一组用水和甲醇混合物。所有实验都使用了钯纳米颗粒。

神秘的有机浮渣UIUC研究团队

研究生阿比纳亚·桑帕斯(左)和托马斯·里恰杜利;化学和生物分子工程教授David Flaherty;还有研究生杰森·亚当斯。来源:L. Brian Stauffer摄影

“在用甲醇做的实验中,我们观察到了溶剂的自发分解,在纳米颗粒表面留下了有机残留物或浮渣,”伊利诺斯州化学和生物分子工程教授弗莱厄蒂说。“在某些情况下,像浮渣一样的残留物附着在纳米颗粒上,增加了反应速度和过氧化氢的生成量,而不是阻碍反应。”这一观察结果让我们想知道它会有什么帮助。”

该团队发现残留物或表面氧化还原介体,含氧物种,包括关键组分羟甲基。研究报告,它积聚在钯纳米颗粒表面上并打开新的化学反应途径。

“一旦形成,残留物就会成为催化循环的一部分,并可能导致过去40年关于该反应的研究报告中各种溶剂的不同效率,”Flaherty说。“我们的工作为这些表面氧化还原介质在酒精溶剂中形成提供了强有力的证据,它们可以解释这种化学过去的许多谜题。”yabovip2021

通过使用多种类型的实验和计算模拟,该团队了解到这些氧化还原介质有效地将两个质子和电子转移到反应物中,而纯净水转移质子的反应容易,但不是电子。研究报告,这些介质也以降低质子和电子转移的能量屏障降低能量屏障的方式改变纳米颗粒表面。

“我们表明酒精溶剂以及有机添加剂可以反应形成金属结合的表面介质,以与我们身体中的酶辅因子在催化氧化和还原反应中进行的相同方式,”Neurock表示。

此外,这项工作可能对降低化学工业中产生的溶剂量和废物的影响可能具有影响。

“我们的研究表明,对于某些情况,化学生产者可以通过向纯水中加入少量添加剂来形成表面氧化还原介质,而不是通过这些反应器泵送数千加仑的有机溶剂,”Flaherty说。

参考文献:“溶剂分子形成表面氧化还原介质的原位和助催化氧化物氧化胶片PD”由Jason S. Adams,Ashwin Chemburkar,Pranwin Chemburkar,Pranjali Priyadarshini,Tomas Ricciardulli,Yubing Lu,Vineet Maliekkal,Abinaya Sampath,Stuart Winikoff,Ayman M. Karim,Matthew Neurock和David W.Flaherty,2020年2月5日,科学
DOI: 10.1126 / science.abc1339

能源和生物科学研究所通过EBI-Shell项目和国家科学基金会支持这项研究。

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