当光引起光致相变时

光诱导的相变

为了研究材料的相变,比如冻结和解冻,研究人员使用了电荷密度波——类似于固体晶体结构的电子波纹。他们发现,当由激光脉冲而不是由温度变化触发相变时,它的展开方式非常不同,开始于一系列旋涡状的扭曲,称为拓扑缺陷。这幅插图描绘了一个这样的缺陷,它破坏了平行波的有序模式。

普通材料发生诸如熔化或冻结等相变的方式已被详细地研究过。现在,一组研究人员已经观察到,当他们使用强激光脉冲而不是通过改变温度来触发相变时,过程发生了非常不同的变化。

科学家们早就怀疑这可能是事实,但直到现在这个过程才被观察和证实。有了这一新认识,研究人员可能能够利用这一机制应用于新型光电设备。

今天,《自然物理》杂志报道了这一不寻常的发现。该研究小组由Nuh Gedik领导,他是哈佛大学的物理学教授麻省理工学院与麻省理工学院、斯坦福大学和俄罗斯斯科尔科沃科学技术学院(Skolkovo Institute of Science and Technology, Skoltech)的研究生Alfred Zong、博士后Anshul Kogar以及其他16人合作。

在这项研究中,该团队没有使用冰这样的实际晶体,而是使用了一种名为电荷密度波的电子模拟物——一种固体中冻结的电子密度调制——它紧密地模拟了晶体的特性。

虽然像冰这样的材料的典型熔化行为以一种相对均匀的方式通过材料,但当熔化是由超快激光脉冲诱导的电荷密度波时,过程的工作原理相当不同。研究人员发现,在光诱导熔化过程中,相变通过在材料中产生许多奇点来进行,这些奇点被称为拓扑缺陷,而这些奇点又反过来影响材料中电子和晶格原子的动力学。

Gedik解释说,这些拓扑缺陷类似于水等液体中产生的微小漩涡或旋涡。观察这种独特的熔化过程的关键是使用一套极其高速和精确的测量技术来捕捉过程中的行动。

快速的激光脉冲,不到一皮秒(万亿分之一秒)长,模拟了那种发生的快速相位变化。快速相变的一个例子是淬火——比如突然将一块半熔透的炽热铁浸入水中,几乎立即冷却。这一过程不同于材料通过逐渐加热或冷却的方式变化,在温度变化的每个阶段,它们都有足够的时间达到平衡——也就是说,在整个过程中达到均匀的温度。

Gedik说,虽然这些光诱导的相变以前已经被观察到过,但它们进行的确切机制尚不清楚。

该团队使用了三种技术的组合,即超快电子衍射、瞬态反射率和时间和角度分辨光电发射光谱,同时观察对激光脉冲的响应。在他们的研究中,他们使用了镧和碲的化合物LaTe3,这是已知的宿主电荷密度波。这些仪器一起使得追踪材料内部电子和原子的运动成为可能,因为它们改变并响应脉冲。

光融化的原因

上面的视频显示了被研究样品的电子衍射。靠近中心点两侧的小白点显示电荷密度波,这种波类似于晶体结构,当它被超快激光脉冲击中时会“融化”,然后“重新冻结”。

光融化

在这个视频中描述了材料的能带,其中高能电子的密度与它们的动量的关系。亮带的出现和消失对应着顺序的减少(融化)和顺序的重现(冻结)。

Gedik说,在实验中,“我们可以观察电子和原子在电荷密度波融化时的情况,并制作成电影”,然后继续观察有序的结构,然后再固化。研究人员能够清楚地观察并确认这些旋涡状拓扑缺陷的存在。

他们还发现,固化的时间,包括这些缺陷的溶解,是不统一的,但发生在多个时间尺度。电荷密度波的强度或振幅比晶格的有序恢复得快得多。这一观察只有通过研究中使用的一套时间分辨技术才能实现,每一种技术都提供了独特的视角。

宗说,研究的下一步将是尝试确定他们如何“以可控的方式设计这些缺陷”。它可能被用作数据存储系统,“使用这些光脉冲将缺陷写入系统,然后再用另一个脉冲消除它们。”

德国康斯坦茨大学(University of Konstanz)的物理学教授彼得·鲍姆(Peter Baum)说:“这是一项伟大的工作。一个令人惊叹的方面是,三种几乎完全不同的、复杂的方法结合在一起,通过从多个角度看问题,解决了超快物理学中的一个关键问题。”

鲍姆补充说:“这一结果对于凝聚态物理学和他们对新材料的探索都很重要,即使它们是在激光激发下存在的,而且只存在了不到一秒。”

这项研究是由麻省理工学院、斯坦福大学和Skoltech的研究人员合作完成的。它得到了美国能源部、戈登和贝蒂·摩尔基金会、陆军研究办公室和Skoltech NGP项目的支持。

发表:Alfred Zong等,“光诱导相变中拓扑缺陷的证据”,自然物理(2018)

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